Заснована книгозбірня в 1852 році як Крайова бібліотека, перша публічна бібліотека на Буковині, від 1875 р. (року заснування Чернівецького університету) – університетська бібліотека. Загальний фонд бібліотеки нараховує понад 2,6 млн. примірників. Серед них: 1,125 тис. примірників наукової літератури, 171 тис. підручників та навчальних посібників, 648 тис. примірників журналів, 96 тис. примірників художньої літератури. Фонд зарубіжних видань налічує 376 тис. творів німецькою, румунською, англійською, латинською, польською, старогрецькою, французькою, гебрайською їдиш та іншими мовами. У фонді рідкісних та цінних видань зберігається біля 70 тис. прим.: інкунабули, палеотипи, вітчизняні та іноземні стародруки, особисті архіви В. Сімовича – професора Львівського університету, Є. Козака – професора Чернівецького університету, К. Райфенкугеля – директора бібліотеки Чернівецького університету, колекції Томащука – першого ректора Чернівецького університету, В. Сімовича, Є. Козака, І. Карбулицького, І. Співака та ін. Найцінніша книга датується XIII ст. Вона написана на пергаменті латинською мовою. У цьому фонді зберігаються також книги Марії-Луізи, дружини Наполеона I, цісаря Франца-Йозефа I, професорів університету С. Смаль-Стоцького, Іона Сбієри та ін.
Наукова бібліотека має алфавітний, систематичний, службовий каталоги та алфавітний і систематичний каталоги іноземних видань, бібліографічні картотеки – головну довідкову, краєзнавчу, картотеку праць викладачів, наукових працівників ЧНУ та ін. В стані формування електронний каталог.
Щороку структурні підрозділи наукової бібліотеки та її філіали на факультетах обслуговують в середньому 37 тис. відвідувачів. В останній період річна книговидача становить близько 500 тис. примірників. Наукова бібліотека здійснює книжковий обмін з бібліотеками 24-х країн світу, зокрема, Молдови, Казахстану, Білорусії, Румунії, Польщі, Австрії, США, Англії, Канади, Китаю, Таїланду тощо, а також багатьма вузівськими бібліотеками України.